Симеоне је тренер Атлетика постао децембра 2011. године, а клубом из Мадрида освојио је осам трофеја – две титуле у Примери, Куп краља, две Лиге Европе, два Суперкупа Европе и Суперкуп Шпаније.
Симеоне је са Атлетиком два пута поражен у финалу Лиге шампиона, 2014. и 2016. године.
Тим из Мадрида је предводио на 642 утакмице и уписао је 380 победа, 145 ремија и 117 пораза.